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新疆理化所在原子尺度揭示固液相变机制

日期:2017-02-15 20:44:05编辑作者:太阳城申博

中国科学院新疆理化技术研究所环境科学与技术研究室的科研人员在固液可逆相变原子机制研究中取得进展。相关成果以In situ study on atomic mechanism of melting and freezing of single bismuth nanoparticles 为题发表在2月13日出版的《自然-通讯》(Nature Communications)上。据悉,这是新疆地区科研院校首次以第一单位和唯一通讯单位在Nature子刊发表的研究论文。研究员王传义和副研究员李英宣为该论文的共同通讯作者。

  液固之间的相变是普遍存在的自然现象,也是物理、化学、生命、材料和环境等科学研究的基本过程,广泛涉及工业生产及科学研究领域。但是,目前对于液固之间相变的原子机制仍然是最引人注目的科学谜团之一。长期以来,对相变的认识局限于经典的成核生长方式进行的非均相转变。实际上相变是一个复杂的过程,涉及晶体结构或电子结构的变化,在原子尺度记录相变的微观动力学过程则是认识相变微观机制的关键。遗憾的是,由于液固相变可能存在的不连续、速率快、发生的空间范围很小(原子尺度)等特点,实验上对液固相变过程中微观结构的变化进行全面和详细记录受到了极大的限制,进而制约了人们对其动力学行为的理解和认识。

  新疆理化所王传义团队在前期研究中利用光化学还原法,在氧化物SrBi2Ta2O9基底上实现了原位生长金属Bi纳米粒子(Chem. Mater. 2013, 25, 2045−2050),提出了光化学拓扑的新概念。在此基础上,利用原位高分辨透射电镜分析方法,通过高分辨透射电镜电子束激发SrBi2Ta2O9样品,实现该材料中金属Bi的选择性还原,制备出了液态金属Bi纳米粒子,并在原子尺度上记录了纳米液滴形成的动力学过程,巧妙地实现在操纵纳米液滴生长的同时跟踪到纳米液滴从无到有的整个微观动力学过程,首次在实验上观察到了金属纳米液滴通过Stranski−Krastanov 生长模型的成核过程,证实纳米液滴的成核过程远比经典成核过程复杂。相关研究结果发表在ACS Nano(2016, 10, 2386−2391)上。

  在ACS Nano 论文报道的制备Bi纳米液滴的基础上,进一步通过原位高分辨透射电镜,利用固态和液态Bi导热性的差异,巧妙地实现了Bi纳米粒子在SrBi2Ta2O9基底上温度的自动调控,实现了固液可逆相变。同时,以Bi纳米粒子为模型体系,首次在原子尺度上实时观察到了固液可逆相变在成核之前、成核、生长的整个微观动力学过程。在固-液相变过程中观察到了以缺陷作为成核位点的异相成核生长机制。成核后的相变过程并不是通常认为的单体增加机制,而是通过纳米粒子内部不同部分的相互作用,使得整个纳米粒子达到一个介稳中间态,最后整个纳米粒子发生由固态到液态的突变。在液-固相变中观察到了通过一种有序液体中间态的两步结晶机制。首先是各向同性的纳米液滴发生突变,整个纳米液滴转化为一种有序液体,这种有序液体的生成使体系的熵减小,降低了固相晶核在纳米液滴内部成核自由能,进而这种有序液体可作为模板,使整个纳米粒子变为一种介于无序和有序晶体结构的中间介稳相,由此固相晶核开始在这种过渡态的边缘成核和生长,最终实现液-固相转变。这一发现为液固可逆相变提供了一个新的微观结构演化的物理图像。研究人员进一步发现,虽然固液可逆相变是完全相反的两个过程,但其转换本质却存在着非凡的内在统一性,即在成核之前都经历一种有序性介于晶体和液体之间,类似于扭曲晶体结构的中间态,相变过程则是非局域性的、多尺度的,是体系内部不同部分之间协同作用的结果,这个发现给出了液固相变新的见解。在以上原子机制观察基础上,提出了一种“作用-松弛”的介尺度相变模型,加深了对相变原子机制的理解,为今后进一步在理论上深入认识相变这一重要的科学问题提供了新的思路。该研究成果也为液固之间相变动力学行为提供了普适性认识,同时为进一步深入认识和理解相变微观机制等关键科学问题提供了新的分析方法和思路。

  该研究得到国家自然科学基金、中科院创新国际团队、中科院卓越青年科学家、中科院“西部之光”等项目资助。

  

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